Après la mort de Molière, il devint en quelque sorte son successeur désigné à la tête de la troupe désemparée. Il regroupa les rescapés autour d’Armande Béjart, prit la responsabilité de réorganisation, englobant les comédiens du Marais, et abandonna les rôles de jeunes premiers pour les premiers rôles de haute comédie.
3ème sociétaire de la Comédie-Française à sa création (1680), il est surtout connu pour avoir laissé des documents inestimables, parmi lesquels le fameux « registre » sorte de livre comptes personnel, sur lequel, de 1659 à 1685, il reporta recettes et dépenses de la Compagnie, et nota les évènements heureux et malheureux. Cet ouvrage, longtemps ignoré, est un témoignage incomparable de la vie de la troupe de Molière, comme le décès de ce dernier.
On ne sait pas quelles étaient ses intentions lorsqu'il se lança dans la confection de ce document et même à quel moment il s'y attela.
A sa mort, la Comédie-Française structurée, dont il fut le doyen, était capable d’affronter les siècles.
Sa grande œuvre fut sans doute sa vie : sinon lui, qui aurait été capable de relever le flambeau de Molière ? Au travers les crises de son théâtre, qui d’autre les comédiens auraient-ils accepté comme primus inter pares (« premier parmi les pairs ») ? Etc.
Des anecdotiers racontent que plus de mille personnes assistèrent à ses funérailles en l’église Saint-André-des-Arts où il fut inhumé. L’église ayant été détruite, sa tombe a disparu. S’il en restait, ses cendres furent transportées aux Catacombes en 1794.
En 1672, il avait épousé Marie Ragueneau de l’Estang, dite Marotte, puis Mlle La Grange après son mariage (1639-1727). Son père était le fameux pâtissier-poète, Cyprien Ragueneau. Elle semble être entrée dans la troupe en tant que femme de chambre de Mlle de Brie. Ses deux premiers petits rôles furent sans doute malheureux puisque, pendant près de dix ans, elle ne monta plus sur scène que pour jouer les figurantes, se bornant généralement à faire en salle la buraliste ou la distributrice de boissons. 6ème sociétaire de la Comédie-Française (1680), son manque de talent dut être plus décisif que sa laideur notoire.
Un mois après la mort de son mari, elle quitta la troupe avec une pension de 1 000 livres. Elle décéda trente-cinq ans plus tard à Paris sans qu'on sache son lieu de sépulture.