A la fin du conflit, il fut élu à la première Assemblée des représentants en Palestine, puis au conseil exécutif de l’Organisation sioniste. Mais, suite à des divergences d’opinion, il se rendit surtout célèbre pour avoir, en 1920, initié le mouvement révisionniste qui, contrairement à d’autres idéologies du sionisme, avait une vision radicale de la future implantation territoriale des Juifs en Palestine : la souveraineté juive devait s’établir sur l’ensemble d’Eretz Yisrael (Terre d’Israël), c'est-à-dire tout le territoire comprenant les anciens royaumes d’Israël et de Juda, berceau du peuple juif. L’idée était une forme d’État basé plus ou moins sur le modèle impérial britannique.
Il fonda alors plusieurs organisations dont le Betar (mouvement de la jeunesse sioniste révisionniste), l’HaTzohar (parti révisionniste sous le mandat britannique) et l’Irgun (organisation paramilitaire opérant sous le mandant britannique entre 1931 et 1948).
Très préoccupé par la situation de la communauté juive en Europe de l’est avec la montée du nazisme, en 1936, il conçut un projet d’évacuation, sur dix ans, des Juifs de Pologne, de Hongrie et de Roumanie vers la Palestine, projet que rejetèrent les autorités britanniques. Pire pour Jabotinsky, en 1939, la Grande-Bretagne limita officiellement l’immigration juive en Palestine à 75 000 personnes pour les cinq prochaines années, ainsi que les ventes de terre aux émmigrés. Ensuite, l’immigration juive dépendrait du consentement arabe en tant qu’État binational.
En réaction, Jabotinsky proposa une révolte juive armée en Palestine soutenue par l’Irgun et la venue de clandestins, dont lui-même. Mais, alors qu’il était à New York pour un obtenir un soutien à l’armée juive, il mourut d’une crise cardiaque. La Deuxième Guerre mondiale enterra son plan et il ne vit pas l’Holocauste.
Il avait souhaité reposer dans un état juif. En attendant sa création, il fut inhumé dans le cimetière Montefiore à Farmingdale dans l’état de New York, où fut érigé un monument à l’emplacement de son ancienne sépulture.
Personnage controversé, le parti travailliste s’opposa longtemps au transfert du personnage qu’il estimait indigne de la nécropole nationale israélienne. Finalement, afin de promouvoir la réconciliation nationale et de mettre de côté les griefs politiques, sur l’ordre du Premier ministre de l’époque, Levi Eshkol, Jabotinsky et sa femme, Johanna, prirent le chemin du Mont Herzl en juillet 1964, où ils furent ré-inhumés lors d’une grande cérémonie officielle mais dans une parcelle à part