Marié, un enfant et vivant dans le dénuement, il tenta vainement sa chance en Argentine.
De retour en France, il ne trouva que des emplois occasionnels insuffisants pour bien nourrir sa famille.
Il renoua alors avec le milieu des « compagnons » anarchistes qui préconisait « la propagande par le
fait ».
Nous étions en 1892, et les vague d’attentats se multiplièrent à l'initiative de plusieurs activistes parmi lesquels Ravachol. Premiers visés, la bourgeoisie, jugée responsable de la misère en cette période de crise économique et surtout les parlementaires, jugés responsables des inégalités sociales et dont le scandale financier de Panama avait révélé la corruption..
Ce contexte, ajouté à l’exécution de Ravachol qu’il souhaitait venger, le motiva pour une action d’éclat.
Il passa à l'acte le 9 décembre 1893. Vers 16 heures, il lança une bombe d'une grande puissance dans l'hémicycle de la chambre des députés au Palais Bourbon. Chargée de clous, de morceaux de zinc et de plomb, la bombe s'abattit sur les députés et les spectateurs assistant aux délibérations. On compta une cinquantaine de blessés, dont Vaillant lui-même, mais pas un seul décès.